非線(xiàn)性光學(xué)新進(jìn)展：將激光與hBN晶體晶格振動(dòng)配對(duì)增強(qiáng)二維材料的光學(xué)特性

哥倫比亞大學(xué)的工程師和馬克斯-普朗克物質(zhì)結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)研究所的理論合作者發(fā)現(xiàn)，將激光與晶體晶格振動(dòng)配對(duì)，可以增強(qiáng)層狀二維材料的非線(xiàn)性光學(xué)特性。該研究成果發(fā)表在《Nature Communications》上。

Cecilia Chen 是哥倫比亞大學(xué)工程系的博士生，也是這篇論文的共同作者，她和 Alexander Gaeta 量子與非線(xiàn)性光子學(xué)小組的同事們使用了六方氮化硼（hBN）。hBN 是一種與石墨烯類(lèi)似的二維材料：其原子呈蜂窩狀重復(fù)排列，可被剝離成具有獨(dú)特量子特性的薄層。Chen指出：hBN 在室溫下非常穩(wěn)定，其組成元素--硼和氮非常輕。這意味著它們的振動(dòng)速度非常快。

絕對(duì)零度以上的所有材料都會(huì)發(fā)生原子振動(dòng)。這種運(yùn)動(dòng)可以量化為具有特定共振的稱(chēng)為聲子的準(zhǔn)粒子；在hBN中，研究小組感興趣的是振動(dòng)頻率為 41 THz的光學(xué)聲子模式，其波長(zhǎng)為 7.3 μm，處于電磁波譜的中紅外波段。雖然中紅外波長(zhǎng)在晶體振動(dòng)圖中被認(rèn)為是短波，因此能量較高，但在大多數(shù)使用激光的光學(xué)研究中，中紅外波長(zhǎng)被認(rèn)為是長(zhǎng)波，能量較低，絕大多數(shù)實(shí)驗(yàn)和研究都是在可見(jiàn)光到近紅外范圍（約 400 nm到 2 μm）內(nèi)進(jìn)行的。

圖 1：與 TO (E1u) 聲子模式共振驅(qū)動(dòng)相關(guān)的原子運(yùn)動(dòng)和原子位移。a. hBN的蜂窩晶格排列。箭頭表示原子在共振光學(xué)激發(fā)下的運(yùn)動(dòng)。b. TO (E1u) 激發(fā)的 hBN 中硼和氮離子的模擬原子位移（單位：玻爾半徑 a0）。一個(gè)FWHM為 25 fs 、1 × 1012 W/cm2 的脈沖激發(fā)了晶格動(dòng)力學(xué)。c. 作為泵浦強(qiáng)度函數(shù)的原子位移峰值振幅與 I1/2 的擬合，并進(jìn)行了少量強(qiáng)度線(xiàn)性修正。在發(fā)生損壞之前，可達(dá)到接近平衡晶格常數(shù) 10%的位移。

當(dāng)他們將激光系統(tǒng)調(diào)諧到與 7.3 μm 波長(zhǎng)相對(duì)應(yīng)的 hBN 頻率時(shí)，Chen 與博士研究生 Jared Ginsberg（現(xiàn)為美國(guó)銀行的數(shù)據(jù)科學(xué)家）和博士后 Mehdi Jadidi（現(xiàn)為量子計(jì)算公司 PsiQuantum 的團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人）一起，能夠同時(shí)連貫地驅(qū)動(dòng) hBN 晶體的聲子和電子，從而有效地從介質(zhì)中產(chǎn)生新的光學(xué)頻率--這是非線(xiàn)性光學(xué)的一個(gè)基本目標(biāo)。馬克斯-普朗克的 Angel Rubio 教授團(tuán)隊(duì)領(lǐng)導(dǎo)的理論研究工作幫助實(shí)驗(yàn)小組理解了他們的研究結(jié)果。

圖 2：在透射幾何形狀下，演示 hBN 中聲子增強(qiáng)非線(xiàn)性的兩個(gè)實(shí)驗(yàn)裝置。a. THG 實(shí)驗(yàn)的實(shí)驗(yàn)裝置。使用 PbS 和 MCT 探測(cè)器、鎖相放大器和boxcar-averaging進(jìn)行探測(cè)。b. 泵浦探測(cè) FWM 實(shí)驗(yàn)裝置。時(shí)間延遲由步長(zhǎng)小于 1 μm的機(jī)械延遲臺(tái)控制。泵浦光和探測(cè)光都通過(guò)一個(gè)數(shù)值孔徑為 0.5 的反射物鏡聚焦到樣品上。利用硅光電倍增管和鎖相放大器進(jìn)行檢測(cè)。

他們利用市售的臺(tái)式中紅外激光器，探索了聲子介導(dǎo)的四波混合非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程，以產(chǎn)生接近光信號(hào)偶次諧波的光。他們還觀(guān)察到，與不激發(fā)聲子的情況相比，三次諧波的產(chǎn)生增加了 30 多倍。Chen表示：我們很高興地證明，利用激光驅(qū)動(dòng)放大自然聲子運(yùn)動(dòng)可以增強(qiáng)非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)并產(chǎn)生新的頻率。研究小組計(jì)劃在今后的工作中探索如何利用光來(lái)改變hBN和類(lèi)似材料。

圖 3：聲子頻率下探測(cè)信號(hào)與中紅外泵浦之間的四波混頻。a. TDDFT 模擬顯示在 TO 聲子模式的共振激發(fā)過(guò)程中出現(xiàn)了 FWM 非線(xiàn)性。b. 792 nm探測(cè)脈沖的時(shí)間分辨 FWM 產(chǎn)率（歸一化）。當(dāng)泵浦在時(shí)間上重疊時(shí)，測(cè)得超快三階非線(xiàn)性。瞬態(tài)信號(hào)在 200 fs 時(shí)間常數(shù)（約為脈沖持續(xù)時(shí)間的兩倍）之后消失。時(shí)延掃描中出現(xiàn)的翼是非完全高斯脈沖的結(jié)果，這是強(qiáng)大氣吸收的結(jié)果。插圖：FWM 時(shí)延的傅立葉變換。c. 測(cè)得的 FWM 與探測(cè)器功率的關(guān)系。d. 測(cè)得的 FWM 與泵浦功率的關(guān)系。FWM 隨聲子驅(qū)動(dòng)強(qiáng)度線(xiàn)性增加。e. 建議的 FWM 過(guò)程的兩個(gè)版本。發(fā)射中的 2ω聲子能量差與理論光譜中觀(guān)察到的分裂一致。c, d）中的誤差條代表平均期間檢測(cè)到的信號(hào)范圍。

參考論文：Jared S. Ginsberg等人，《Phonon-enhanced nonlinearities in hexagonal boron nitride》，《Nature Communications》（2023）。